지난 8월 13일, GIST 중앙기기연구소 조용륜 박사(이하 조 박사)와 삼성전자 SAIT(이하 SAIT), MIT가 공동 연구한 논문이 Science에 게재됐다. 이번 연구는 기존에 불순물로 여겨지던 탄소를 결정립의 성장과 방향 정렬을 돕는 ‘일시적 촉진제’로 활용해 차세대 반도체 배선 소재 설계의 새로운 가능성을 제시했다.
불순물을 일시적 결정 성장 촉진제로 사용
기존 반도체 칩은 일반적으로 트랜지스터를 연결해 전기 신호를 전달하기 위한 구리 미세 금속 배선을 사용했다. 하지만 최근 배선의 폭이 나노미터 단위로 작아지며 구리 배선의 전기적 한계를 보완하기 위해 차세대 금속 소재로 루테늄이 주목받고 있다. 루테늄을 금속 배선으로 사용하기 위해 해결해야 할 가장 큰 문제는 금속을 이루는 결정립*이 서로 맞닿는 결정립계**에서 전자가 산란하면서 전기저항이 증가한다는 점이다.
기존에는 전기저항을 줄이는 방법으로 에피택시(epitaxy)***나 고온 열처리**** 등의 방법을 사용해 금속의 결정 방향과 크기를 제어했다. 하지만 해당 방법은 적용할 수 있는 기판과 공정 조건에 제약이 있어 실제 반도체 공정에 적용하는 데 한계가 있다. 이번 연구에서는 루테늄에 미량의 탄소를 첨가해 열처리 과정에서 탄소가 결정립의 성장과 재배열을 돕고 빠져나가는 새로운 접근법을 제시했다.
조 박사는 “전기 저항이 낮게 나타난 루테늄 박막의 원인을 투과전자현미경(이하 TEM)으로 분석하던 중, 결정립이 특정 방향으로 정렬된 것을 발견했으며, 이를 계기로 탄소 함량과 열처리 조건이 결정립 성장 및 정렬에 미치는 영향을 본격적으로 살펴보게 됐다”라고 밝혔다. 루테늄 박막은 결정의 방향과 결정립계의 구조에 따라 전기적 특성이 크게 달라질 수 있다. 특히 초미세 배선의 경우, 결정립계에서 전자가 산란하며 저항이 증가하기 때문에 결정립을 크게 성장시키고 결정 방향을 정렬하는 게 중요하다.
연구팀은 여러 탄소 함량을 비교한 결과, 약 0.48at%*****의 매우 적은 양의 탄소에서 결정 성장과 정렬이 가장 효과적으로 일어나는 것을 확인했다. 조 박사는 이에 대해 “흥미로운 점은 탄소가 최종 구조에 남아 성능을 높이는 게 아니라 열처리 과정에서 결정립계로 이동하고 휘발성 물질로 빠져나가며 일시적인 공간을 만들어 원자 이동을 돕는다는 것”이라고 말했다. 연구팀은 이를 통해 탄소를 ‘일시적 결정 성장 촉진제’로 볼 수 있다는 새로운 관점을 제시했다.
결정립이 실제로 어떻게 움직이는가
조 박사는 “가장 어려웠던 부분은 열처리 과정에서 루테늄의 결정립이 실제로 어떻게 움직이고 변화하는지 이해하는 것이었다”라고 밝혔다. 열처리 전후 결과를 비교하면 결정립이 커지고 결정 방향이 정렬됐다는 사실을 확인할 수 있지만, 그 과정에서 원자와 결정립이 어떻게 움직였는지는 알기 어렵다. 이에 조 박사는 전자현미경에서 시료를 직접 가열하며 변화 과정을 관찰할 필요를 느꼈고, in-situ heating TEM(이하 in-situ TEM)******을 이용해 시간에 따른 구조 변화를 관찰했다.
관찰 결과, 연구팀은 작은 결정립이 성장하고 결정 방향이 재배열되며 최종적으로 루테늄 박막이 <001> 방향으로 높은 배향도를 나타내는 것을 확인했다. 이를 통해 실험 결과를 계산 연구와 함께 해석하며 탄소가 빠져나가는 과정에서 형성되는 일시적인 자유 부피가 원자 이동을 촉진할 수 있다는 메커니즘 또한 제시할 수 있었다.
이번 연구의 가장 큰 의의는 금속 속 미량 원소를 단순히 제거해야 할 불순물로 보지 않고, 필요한 순간에 결정의 성장과 정렬을 돕는 ‘일시적 촉진제’로 활용할 수 있다는 새로운 소재 설계 방법을 제시했다는 것이다. 이번 연구는 기존에 사용되던 방법과 달리 비정질 절연 기판******* 위에서도 미량의 탄소를 이용해 루테늄의 결정 방향을 효과적으로 정렬하는 방안을 제시했다. 그 결과, 결정 방향 정렬도는 99.3%까지 높아졌다. 또한, 실제 초미세 배선 구조에서는 탄소 촉진제를 사용하지 않은 루테늄 대비 저항이 45.4% 감소했고, 종횡비 33:1의 3차원 구조에서도 균일한 박막 형성과 결정 배향 유지 가능성을 확인했다.
조 박사는 “무엇보다 전자현미경을 통해 소재가 변하는 과정을 직접 관찰하고, 그 결과를 새로운 소재 설계 원리로 연결했다는 점”에서 가장 의미가 있다고 밝혔다.
공동 연구의 배경
조 박사는 SAIT 임용철 박사(이하 임 박사)로부터 TEM 분석이 필요하다는 연락을 받으며 연구팀에 합류했다. 처음 진행한 TEM 분석 결과가 흥미로워 이를 바탕으로 SAIT와 연구과제를 기획해 2024년 본격적인 연구에 착수했다. 연구를 시작하게 된 과정에 대해 조 박사는 “임 박사는 이전에도 함께 연구를 진행한 적이 있다. 그 인연으로 이번 연구를 시작했고, 연구뿐 아니라 인간적으로도 좋은 관계를 이어온 게 공동연구의 중요한 출발점이라고 생각한다”라고 밝혔다.
이번 연구는 GIST 1명, SAIT 11명, MIT 1명의 연구진이 참여했다. SAIT와 GIST 중앙기기연구소가 각각 소재·반도체 공정과 TEM 분석을 중심으로 연구를 진행했다. SAIT의 다른 공동연구자들은 이론적 해석과 계산 연구를 통해 메커니즘을 뒷받침했다. MIT 연구진은 소자 특성 연구에 참여하고, 미세구조 변화와 전기적 성능 향상을 연결해 연구의 학술적 의미를 구체화하는 데 기여했다.
조 박사는 논문의 공동 제1저자로 참여해 실험 설계와 수행, TEM 분석, 데이터 분석 및 시각화, 결과 해석 등에 기여했다. 조 박사는 in-situ TEM을 활용해 열처리 과정에서 루테늄 결정립이 성장하고 방향을 바꾸며 정렬되는 과정을 직접 관찰했다. 이에 대해 조 박사는 “각 기관과 연구자들이 서로 다른 전문성을 바탕으로 역할을 나누고 연결하며 단순한 분석을 넘어 루테늄 결정립의 성장과 재배열 원리를 규명하고 실제 소자 특성까지 연결할 수 있었다”라고 소감을 밝혔다.
앞으로의 연구 과제
조 박사는 in-situ TEM에서 관찰한 결정 재배열 과정에서 여러 가지 원자 이동 경로가 있을 수 있는데, 그중 어떤 메커니즘이 실제로 가장 지배적인지 추가적인 연구가 필요하다고 밝혔다. 실제로 논문에서도 표면 확산, 결정립 간 원자 이동, 결정립 회전에 의한 결합, 국부적인 재핵생성******** 등 여러 가능성을 제시하고 있다.
또한, 이번에 확인한 탄소 촉진 메커니즘이 루테늄뿐 아니라 다른 다결정 금속이나 소재에서도 적용될 수 있는지 살펴볼 필요가 있다. 조 박사는 궁극적으로 특정 소재에 맞춰 원소를 첨가하는 게 아니라, 미량 원소의 이동과 제거까지 고려해 결정립계의 거동을 설계하는 연구로 확장하고 싶다는 의지를 보였다.
조 박사는 in-situ TEM을 기반으로 원자·나노미터 단위에서 소재가 변하는 순간을 실제로 관찰하고, 그 안에서 새로운 연구 과제를 찾아내는 과정이 정말 흥미롭다고 밝혔다. 그 이유로는 정적인 분석이 아니라 열, 전기, 가스 등 실제 환경에서 어떻게 소재가 변하고 성능이 달라지는지 영상을 보며 분석할 수 있기 때문이라고 말했다. 또한, 소속돼 있는 GIST 중앙기기연구소가 단순히 연구 장비를 제공하는 곳을 넘어, 연구자들과 함께 새로운 문제를 고민하고 해결하며 공동연구를 만드는 연구 플랫폼으로 발전하는 데 기여하고 싶다고 밝혔다.
* 다결정 물질 내부에서 원자 배열이 규칙적인 방향을 이루고 있는 개별적인 작은 결정 단위
** 다결정 재료에서 서로 다른 결정 방향을 가진 결정립들이 만나는 경계면
*** 반도체 제조에서 기판 위에 방향성을 가진 얇은 단결정 박막을 성장시키는 기술
**** 재료를 높은 온도로 가열하고 제어된 방식으로 냉각해 내부 구조와 기계적 성질을 개선하는 공정
***** 원자 퍼센트(Atomic Percent), 물질을 구성하는 전체 원자 가운데 특정 원소의 원자가 차지하는 비율
****** TEM 내부에서 시료를 고온으로 가열해 미세 구조의 변화를 실시간으로 관찰하고 분석하는 기법
******* 원자들이 규칙적인 결정 구조를 이루지 않고 무질서하게 배열돼 있으면서 전류를 차단하는 절연성을 지닌 기판
******** 이미 생성된 결정이나 박막 등의 성장 과정 중 특정한 이유로 새로운 결정핵이 다시 만들어지는 현상